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Na política, tentou se lançar a presidente mas não conseguiu, pois alegavam que era parente do ex presidente Goulart. Depois disso ocorreu o golpe militar de 64.
Leonel Brizola liderou a Campanha da Legalidade, que defendia que, com a renúncia de Jânio Quadros, deveria ser cumprida a Constituição do Brasil e assumir o Vice-Presidente eleito, João Goulart, tendo sido figura fundamental na ascensão de João Goulart ao cargo de presidente do Brasil.
Foi Brizola que, por exemplo, mobilizou as forças armadas baseadas no Rio Grande do Sul em defesa da Constituição, impedindo os projetos golpistas da UDN de impedir que o Vice-Presidente assumisse, tendo sido fundamental na condução do governo de João Goulart, que, de qualquer maneira, seria derrubado anos depois (em 1964) quando foi incapaz de mobilizar força suficiente para resistir aos avanços dos adeptos da Ditadura Militar.
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