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O livro conta a história da família Baskerville que é assombrada a centenas de anos por um cão diabólico. A sua primeira vítima foi Sir Hugo Baskerville, fundador dos Baskervilles. Sir Hugo Baskerville era terrível, chegando ao ponto de raptar jovens moças e assim aproveitar-se delas. Mas um dia uma dessas moças fugira e Sir Hugo Baskerville ao seguí-la foi morto pelo cão.
Após ocorrer outra morte, a de Sir Charles Baskerville, o último a ser morto pelo cão, Dr.Mortimer então resolve contar para Holmes sobre a lenda e sobre a morte de Sir Charles e pedir ajuda para ele, pois agora o cão teria um novo alvo que era Sir Henry Baskerville, o último herdeiro da família Baskerville.
Holmes e Watson decidem ir para a mansão dos Baskerville para investigar e proteger Sir Henry. Ao chegar na mansão Baskerville Holmes e Watson começam a investigar sobre a lenda e sobre a morte de Sir Charles perguntando para os moradores vizinhos sobre o caso e com isso conheceram Sir Spatelon, um estranho naturalista e sua irmã a Sra.Spatelon, que tenta avisar Sir Henry do perigo que ele corre ficando na mansão e que ele deveria voltar para Londres.
Após esse estranho acontecimento com a irmã de Sir Spatelon, Holmes e Watson conversam e investigam um pouco mais sobre Spatelon descobrindo algumas coisas.
Mas num determinado dia Holmes investigando a mansão vê um quadro de Hugo Baskerville o fundador da família, e percebe a semelhança de Hugo e Spatelon. Com isso Holmes consegue resolver o mistério: na verdade o verdadeiro culpado da morte de Sir Charles era Spatelon, que era também um Baskerville.
Spatelon ao saber da lenda comprou um cão muito grande e usou algumas soluções químicas para dar um tom diabólico ao cão. Com isso, já que todos conheciam a lenda ele poderia matar os outros herdeiros com o cão e ninguém desconfiaria dele e ele ficaria com toda a fortuna da família Baskerville.
A partir daí Holmes e Watson resolveram fazer uma armadilha para o cão e para Spatelon. Holmes mandou Sir Henry sair a noite e disse para todos que voltaria para Londres para que Spatelon não desconfiasse e assim quando ele soltasse o cão seria pego. Spatelon caiu na armadilha e logo soltou o cão atrás de Sir Henry. Sendo assim, o cão foi seguido por Holmes e Watson que iam atrás dele atirando. Porém o cão conseguira alcançar Sir Henry, derrubando-o no chão e o deixando desacordado. Mas enfim Sherlock Holmes chega a tempo e o cão acaba sendo morto por ele.
No final tudo é resolvido e Sir Henry se casa com a Sra.Stapleton pois os dois eram apaixonados e ela não era irmã do Sr Stapleton, como todos pensavam e sim a esposa dele (isso porque o Sr Stapleton fizera ela mentir para que ninguém desconfiasse do seu plano).
Após resolverem o mistério Holmes e Watson voltam para Londres para decifrarem os próximos novos mistérios.