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O fator que marcou definitivamente a vida de Leopoldina foi o seu casamento com um príncipe português chamado d. Pedro. Como são casamentos reais, não se casaram vamos que se dizer, por amor, as negociações para o casamento de Pedro I. iniciaram-se durante o Congresso de Viena, e, no caso dos portugueses, o casamento de foi a maneira pensada para finalizar as aventuras sexuais do filho do imperador português d. João VI. O casamento também era diplomaticamente importante para os dois países (Áustria e Portugal). Para os portugueses, ele aumentava a influência de Portugal em uma das mais tradicionais monarquias europeias e abria caminho para diminuir sua dependência dos ingleses, para os austríacos, ele aumentava a influência deles na América.
Apesar da grande influência que ela teve sobre d. Pedro na independência, seu casamento com o primeiro imperador do Brasil não foi feliz, teve sete filhos, e além de d. Pedro tratá-la mal, suas traições eram famosas. Há indícios de que ela chegou a ser agredida pelo imperador, e, em 1826, acabou falecendo por complicações de um aborto espontâneo.