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Do total de 615 espécies de plantas encontradas na caatinga, 72% são específicas do sudeste do Piauí.
Dos animais, destaca-se o mocó (roedor das caatingas) presentes nessa região há, pelo menos, 30 mil anos. Há o registro de 33 espécies de mamíferos, 24 morcegos, 208 espécies de aves, 19 de lagartos, 17 serpentes e 17 sapos.
Entre os primatas estão os guaribas Alouatta caraya, macacos prego (a população local utiliza instrumentos de pedra para quebrar frutos de jatobá) e saguis. Os tatus, incluindo o ameaçado tatu-bola, são típicos, além de onças, caitetus, veados, jacus, cotias, preás, serpentes, iguanas.
A densidade de onças-pintadas Panthera onca no parque é de 1,3 indivíduos/50 km2, superior ao observado em outras partes do Brasil. A recuperação da população desses felinos se deve à maior proteção após a efetiva implantação do parque e à criação de pontos de água permanentes, o que possibilitou o aumento da população de espécies-presa.
A criação desses pontos de água (na maioria pequenas represas em linhas de drenagem e "caldeirões" naturais que foram limpos) foi duramente criticada por técnicos do então IBAMA durante a elaboração do primeiro plano de manejo pela equipe da FUMDHAM mas os resultados falam por si.
Uma lista atualizada das aves do Parque e região totaliza 238 espécies, com 193 no parque. A região abriga a maior parte das aves consideradas endêmicas da Caatinga exceto a arara-de-lear Anodorhynchus leari e táxons associados ao Vale do São Francisco (Hydropsalis vielliardi, Cranioleuca vulpina reiseri, Schoenophylax phryganophyla petersi e Saltator coerulescens superciliaris). Cinco espécies antes listadas para a região foram excluídas por estarem localmente extintas (Rhea americana, Cyanopsitta spixi, Sporophila maximiliani) ou identificações errôneas ( Synallaxis gr. ruficapilla, Formicivora grisea).
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