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Após a revolução de 1930, Azevedo se tornou o principal formulador de políticas educacionais no país, ao lado de Lourenço Filho e Anísio Teixeira. Teve papel decisivo na criação da Universidade de São Paulo, apoiando o envio diplomático da missão de intelectuais e professores franceses. Graças à sua intervenção, vieram ao Brasil o historiador Fernand Braudel, os antropólogos Claude Lévi-Strauss e Roger Bastide, além dos geógrafos Pierre Monbeig e Pierre Deffontaines.
Na USP, foi três vezes diretor e chefe do departamento de Sociologia e Antropologia. Em São Paulo, seria ainda secretário de educação do município (1961) e do Estado (1947). Professor inveterado, amava ensinar. Entendia a educação não apenas como ofício e ação, mas também como humanismo, que “não está na matéria que ensinamos, mas no espírito que nos anima no ensino de qualquer disciplina e na maneira de ensiná-la”, segundo suas próprias palavras.
Dirigente da Companhia Editora Nacional por mais de quinze anos, Fernando de Azevedo também criou a Biblioteca Pedagógica Brasileira, selo editorial do qual fazia parte a série Brasiliana, a primeira coleção de estudos brasileiros do país. Destinada a “descobrir o Brasil aos brasileiros”, segundo Anísio Teixeira, a publicação revelou ao grande público os cronistas do século XVI e XVII; naturalistas e viajantes estrangeiros cujas obras permaneciam sendo privilégio de iniciados; historiadores do século XIX, como Varnhagen e pensadores como Tavares Bastos; mestres da cultura dos primeiros anos da República, como Capistrano de Abreu, João Ribeiro, Pandiá Calógeras, Manuel Bonfim, Celso Garcia e Afonso Taunay; escritores como Sílvio Romero e Euclides da Cunha; desbravadores do território nacional como Marechal Rondon e muitos outros. Os volumes eram acompanhados de ensaios introdutórios assinados por especialistas de renome, outra inovação editorial de Azevedo.